近日,据外媒报道,德国莱布尼茨催化所研究者表明,基于均相锰pincer有机金属配合物为催化剂和天然氨基酸为二氧化碳捕获剂的催化体系,实现了温和条件下二氧化碳的可逆加氢制甲酸。研究表明,均相锰pincer有机金属配合物催化二氧化碳加氢总TON值高达2,000,000,甲酸分解制氢总TON值高达600,000,且催化剂和二氧化碳捕获剂赖氨酸具有优异的可重复使用性。通过使用赖氨酸的钾盐,研究结果表明在10次加氢-储氢循环中得到了大于80%的储氢效率,和大于99.9%的二氧化碳保留效率,因此避免了在每次氢气循环中额外添加氢气载体(即二氧化碳)以及二氧化碳的排放。研究人员也将这一催化转化过程进行底物放大(高至18倍)并未观测到明显的催化剂失活导致的产率降低。
氢气作为一种清洁的能源载体,对于其高效化学存储与释放至关重要。甲酸作为一种便捷的化学储氢介质,原则上,可以通过可逆的二氧化碳加氢反应实现氢气化学存储与释放。然而在目前的研究工作中,二氧化碳加氢制甲酸及其可逆反应主要以贵金属催化剂为主,且制氢过程中伴随产生的二氧化碳也会进一步加剧碳排放。
通常情况下,碳中和可以通过以下两种方式实现:1. 从传统石油能源转向清洁能源以减少碳排放;2. 通过碳捕获及利用来平衡碳排放。基于这一背景,氢气作为一种清洁能源载体吸引了越来越多的关注。因其可以通过可再生资源制备,例如,通过电催化水裂解,并且其在燃料电池中只产生能量和副产物水。因此大力发展化学储氢材料将有利于对氢气等清洁能源的高效利用并助力国家“双碳”计划。